综述：多元素掺杂策略优化锆酸镧锂离子电导率用于固态/薄膜电池的研究
《Journal of Energy Storage》：A review on ionic conductivity optimization of lithium lanthanum zirconate by multi-element doping strategies for solid state/thin film battery
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时间：2025年06月12日
来源：Journal of Energy Storage 8.9
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这篇综述聚焦固态电解质（SSE）领域，以锆酸镧锂（LLZO）为模型，系统探讨了多元素掺杂策略提升离子电导率（如Ga/Ta共掺杂使电导率达6.14×10?4
S/cm）的机制与挑战，涵盖掺杂对活化能（Ea
）、晶格缺陷（Schottky/Frenkel）及微观结构的影响，为开发高安全性固态/薄膜锂离子电池（LIB）提供理论支撑。
Abstract
尽管液态电解质电池已广泛应用，但其安全性与体积限制促使固态电解质（SSE）成为研究热点。锆酸镧锂（Li7
La3
Zr2
O12
, LLZO）因0.32 eV的低活化能和5×10?4
S/cm的离子电导率脱颖而出，但其性能仍落后于液态电解质（10?3
S/cm级）。本文揭示了多元素掺杂如何通过协同效应突破单元素局限——例如Al/Ta共掺杂使电导率提升3倍至6.14×10?4
S/cm。
Structural and Ionic Conductivity Perspectives
LLZO的锂离子迁移依赖于Li1
O4
与Li2
O6
平面间的三角通道（图1e）。多元素掺杂（如Ga/Ta）通过降低Ea
（图2b）和优化相对密度（95.7%）显著提升离子迁移效率。Ga掺杂还通过调控加热速率（1°C/min vs 15°C/min）影响微观结构致密性（图2c-d）。
Challenges
掺杂过程中锂损耗、化学计量比偏差及晶界副相形成（如Al2
O3
）可能引发微裂纹。理论模拟显示，控制掺杂离子位点对称性（如Zr4+
位点优先占据）对维持立方相稳定性至关重要。
Conclusion
多元素掺杂通过协同调控晶格空位（如Schottky缺陷）与离子通道几何构型，为LLZO基固态电池的实用化提供新思路。未来研究需聚焦掺杂均匀性控制与薄膜工艺兼容性。
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